科学家制备出新型氮掺杂石墨炔

2018-09-12 09:45:00

    中科院过程工程研究所王丹团队联合中科院化学所李玉良团队,成功在超薄石墨炔材料上引入一种新型的sp掺杂N原子,这种新型的石墨炔材料表现出非常优异的性能。该成果日前发表在《自然—化学》上。

    氧还原反应(ORR)是能源储存和转化的基础,在燃料电池中有着重要应用。目前,氧还原反应以铂基催化剂的催化活性最为优异,但由于贵金属铂储量较低、价格昂贵且容易导致中毒、稳定性较差,不利于大规模应用。非金属电催化剂是未来发展的必然趋势。

    碳材料是一种理想的催化剂基底,但需要引入杂原子改变表面电子状态,进而提升活性。以往的研究发现,掺杂碳材料催化剂的活性与氮原子的掺杂构型息息相关。

    研究人员以块体石墨炔为原料获得薄层石墨炔,再将其与三聚氰胺以一定比例混合均匀, 在氩气惰性环境下高温处理,最终通过周环反应得到sp-N掺杂的薄层石墨炔。

    相比于其他氮原子掺杂构型,sp-N的掺杂使得相邻的碳原子带有更多的正电荷,更有利于氧气的吸附。实验结果显示,随着sp-N含量的增加,催化活性提高。优化后的样品,在碱性条件下,ORR活性可媲美商业Pt/C催化剂,并表现出更快的反应动力学。在酸性条件下,这一材料虽然略低于Pt/C催化剂的活性,但相比于其他非金属催化剂,其催化活性要高出很多。

    sp-N掺杂的石墨炔是目前已知综合性能最好的非金属催化剂,对促进燃料电池的商业化进程意义重大。

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